Lithium ion batteries (LIBs) have b

Lithium ion batteries (LIBs) have been successfully used as the efficient energy storage equipment for the consumable electronic devicesand electric vehicles in the past decades. However, the conventionalLIBs which use the organic flammable liquid electrolytes can cause somesafety and environmental problems. All-solid-state lithium ion batteries which use non-flammable solid electrolytes have received increasing attention recently for their performances are superior than theconventional LIBs especially in the safety issues [5–7]. As the key component of all-solid-state LIBs, solid electrolytes should possess high ionicconductivity and ion transference number, good mechanical strength,chemical compatibility with the electrodes and wide electrochemicalwindow [5,8]. Therefore, the main issue right now is to design solid electrolytes with better comprehensive performance.Currently, various of solid electrolytes include solid oxide-basedelectrolytes (i.e. LLZO [9] and LAGP [10]), solid sulfide-based electrolytes (i.e. LGPS [11]) and solid polymer electrolytes (SPEs) have beenextensively developed and successfully applied to the all-solid-stateLIBs. However, the oxide-based electrolytes exhibit great stability inair but show a large interfacial resistance between the electrode andsolid electrolyte [12]. Solid sulfide-based electrolytes possess highionic conductivity at room temperature but they are very unstable inair and polar solvents [13]. Compared to inorganic solid electrolytes,SPEs possess several advantages like flexibility, light weight, wellinterface contact between electrode and electrolyte and easy to fabricateon a large scale [5,14]. These features make SPEs the most promising candidate electrolytes for all-solid-state LIBs. SPEs are usually comprised ofpolymer matrix and lithium salt. Various polymer materials such as poly(ethylene oxide) (PEO)[15,16], polycarbonate [17], polyphosphazenes[18], polymethacrylate [19], polysiloxane [20], single-ion polyelectrolyte[21] and polyurethane [22] have been investigated as polymer matrix.However, looking for new polymer matrix to improve comprehensiveperformance of SPEs is still an important issue for all-solid-state LIBs. Furthermore, the fabrication of SPEs is usually use solution casting method,which requires the usage of toxic and volatile organic solvent such as dimethyl formamide (DMF) and acetonitrile (ACN) to dissolve the polymer[23]. This process will lead to a considerable release of volatile organiccompounds (VOCs) which is harmful to the environment.Environmentally friendly waterborne polyurethane (WPU) hasattracted increasing attention recently and has been widely used asbinder, coating, ink and so on in the field of industrial applications[24,25]. WPU is a colloidal system in which the polyurethane particlesare dispersed in water without any VOCs [26]. Polyurethane showsrubbery behavior and their properties can be designed by adjustingthe interaction of soft and hard segments [27]. Benefit from these characteristics, polyurethane has been considered to be used as binder [28],separator [29] and polymer electrolyte [30] in lithium batteries. Li et al.[31] reported a WPU-based gel polymer electrolyte which showed goodionic conductivity at room temperature, however it contained organicsolvent in the electrolytes. As for SPEs, Liu et al. [32] reported series ofcationic PU-based SPEs and Mustapa et al. [33] reported a Jatropha oilbased PU used as SPEs recently. Although these polyurethane basedSPEs possess excellent mechanical properties and high ionic conductivities, the organic solvent are inevitably involved in the preparation ofthese SPEs, which may cause serious environmental problems. In addition, the performance of all-solid-state LIBs used these PU based SPEshave not been tested.In this work, a waterborne polyurethane (WPU) was synthesized aspolymer matrix for SPEs by polymerization of polyethylene glycol(PEG), hexamethylene diisocyanate (HDI), diethylene glycol (DEG)and dimethylol propionic acid (DMPA). The SPEs were prepared bycomplexing the WPU with various concentration of LiTFSI and usedwater as the solvent during the environmentally friendly fabrication. Itwas demonstrated that such WPU-based SPEs achieved high ionicconductivity around 10−4 and 10−3 S cm−1 at 60 and 80 °C. TheLiFePO4/SPE/Li all-solid-state batteries were assembled and characterized with the WPU-based SPEs. It's found that the WPU-based SPEsexhibited better discharge capacity and cycle performance than thepristine PEO electrolyte and other polymer electrolyte reported recently(Table S1, Supporting Information). These WPU-based SPEs may become a promising environmentally friendly candidate for all-solidstate LIBs.

結果 (繁體中文) 1:

鋰離子電池（LIBS）已被成功地用作有效的能量存儲設備為可消耗的電子設備
，電動汽車在過去的幾十年。然而，傳統的
這使用有機易燃液體電解質LIBS可能會導致一些
安全和環境問題。其中用不燃性固體電解質的全固態鋰離子電池已收到最近越來越多的關注為他們的表現比優於
傳統的LIBS特別是在安全問題[5-7]。由於所有的固態LIBS的關鍵部件，固體電解質應該具有高的離子
電導率和離子遷移數，良好的機械強度，
化學相容性與電極和寬電化學
窗口[5,8]。因此，主要的問題，現在是設計具有更好的綜合性能固體電解質。
目前，各種固體電解質包括固體氧化物系
電解質（即LLZO [9]和LAGP [10]），固體硫化物系電解質（即LGPS [11]）和固體聚合物電解質（SPE）的已被
廣泛開發和成功地施加到所有固態
LIBS。然而，所述基於氧化物的電解質表現出很大的穩定性
空氣，但示出了電極之間的大的界面電阻
的固體電解質[12]。固體硫化物系電解質具有高的
在室溫下的離子導電性，但它們在非常不穩定
空氣和極性溶劑[13]。相比於無機固體電解質，
的SPE具有幾個優點等柔性，重量輕，以及
電極與電解質和易於製造之間界面接觸
大規模[5,14]。這些特性使得SPE的所有固態LIBS最有希望的候選人電解質。的SPE通常由
聚合物基體和鋰鹽。各種聚合物材料，例如聚
（環氧乙烷）（PEO）[15,16]，聚碳酸酯[17]，聚磷腈
[18]，聚甲基丙烯酸酯[19]，聚矽氧烷[20]，單離子聚電解質
[21]和聚氨酯[22 ]已經被研究作為聚合物基質。
然而，尋找新的聚合物基體，以提高綜合
SPE的性能仍然是全固態庫的一個重要問題。此外，SPE的製造通常是採用溶液流延法，
這就需要毒性和揮發性有機溶劑如二甲基甲酰胺（DMF）和乙腈（ACN）以溶解該聚合物的使用量
[23]。這一過程會導致相當大的釋放揮發性有機的
物質（VOC），這是對環境有害的。
環境友好的水性聚氨酯（WPU）已經
吸引了最近越來越多的關注，並已被廣泛地用作
粘合劑，塗料，油墨等在工業應用領域
[24,25]。WPU為膠態體系，其中聚氨酯顆粒
分散在水中而沒有任何揮發性有機化合物[26]。聚氨酯節目
橡膠的行為和它們的性質可以通過調節被設計
軟段和硬段[27]的相互作用。從這些特性的好處，聚氨酯已被認為可用作粘合劑[28]，
分離器[29]和聚合物電解質[30]中的鋰電池。Li等人。
[31]報告了基於WPU-凝膠聚合物電解質，其表現出良好的
離子傳導性在室溫下，但它含有的有機
電解質中的溶劑。至於特殊目的實體，劉等人。[32]報導的系列
基於陽離子PU-SPE和慕斯達等。[33]報告了麻風樹油基PU最近用作的SPE。雖然這些聚氨酯基
的SPE具有優異的機械性能和高的離子電導率，所述有機溶劑不可避免地涉及製備
這些的SPE，這可能導致嚴重的環境問題。此外，使用全固態LIBS的性能，這些基於特殊目的實體PU
尚未經過測試。
在這項工作中，水性聚氨酯（WPU）合成如
通過聚乙二醇的聚合SPES聚合物基質
（PEG），六亞甲基二異氰酸酯（HDI），二甘醇（DEG）
和二羥甲基丙酸（DMPA）。在SPE通過製備
絡合用的LiTFSI各種濃度和所使用的WPU
環保製造期間水作為溶劑。它
證實了這樣的基於WPU-SPES實現高的離子
在60和80℃下導電性周圍10-4和10-3小號-1。在
磷酸鐵鋰/ SPE /李全固態電池組裝與表徵與基於WPU-SPE的。它的發現，基於WPU-SPES
表現出比更好的放電容量和循環性能
原始PEO電解質和其它高分子電解質最近報導
（表S1，支持信息）。這些基於WPU-SPE的可能成為全固態LIBS有前途的環保候選人。

結果 (繁體中文) 2:

鋰離子電池（LIBs）已成功用作易耗電子設備的高效儲能設備
和電動汽車在過去幾十年。然而，傳統的
使用有機易燃液體電解質的 LIB 會導致一些
安全和環境問題。使用非易燃固體電解質的全固態鋰離子電池最近受到越來越多的關注，因為它們的性能優於
傳統的LIB，特別是在安全問題[5][7]。作為全固態LIB的關鍵部件，固體電解質應具有高離子
電導率和電傳遞數，良好的機械強度，
與電極和寬電化學的化學相容性
視窗 [5，8]。因此，目前的主要問題是設計具有更好綜合性能的固體電解質。
目前，各種固體電解質包括固體氧化物基
電解質（即 LLZO [9] 和 LAGP [10]）、基於硫化物的固體電解質（即 LGPS [11]）和固體聚合物電解質 （SE）
廣泛開發並成功應用於全固態
LIB.然而，氧化基電解質在
空氣，但顯示電極和
固體電解質 [12]。固體硫化物電解質具有高
在室溫下具有離子電導率，但它們在
空氣和極性溶劑 [13]。與無機固體電解質相比，
SSEs 具有靈活性、重量輕、良好等多項優勢
電極和電解質之間的介面接觸，易於製造
大規模[5，14]。這些功能使 SSP 成為全固態 LIB 最有前途的候選電解質。SSEs 通常由
聚合物基質和鋰鹽。各種聚合物材料，如聚
（環氧乙烷）（PEO）[15，16]， 聚碳酸酯 [17]， 聚磷酸鹽
[18]， 多金屬丙烯酸酯 [19]， 多矽氧烷 [20]， 單子聚電解質
[21]和聚氨酯[22]已被研究為聚合物基質。
然而，尋找新的聚合物基質，以提高綜合
SS 的性能仍然是全固態 LIB 的一個重要問題。此外，SSP的製造通常採用溶液鑄造方法，
需要使用有毒和揮發性有機溶劑，如二甲基成醯胺 （DMF） 和乙醯乙醯胺 （ACN） 來溶解聚合物
[23].這個過程將導致揮發性有機物的大量釋放。
對環境有害的化合物（VOC）。
環保水性聚氨酯 （WPU）
最近吸引了越來越多的關注，並已被廣泛用作
工業應用領域的粘合劑、塗料、油墨等
[24，25]WPU是聚氨酯顆粒的膠體系統
分散在水中，沒有任何揮發性有機化合物[26]。聚氨酯顯示
橡膠行為及其屬性可以通過調整來設計
軟段和硬段的相互作用[27]。受益于這些特性，聚氨酯已被視為用作粘合劑[28]，
鋰電池中的分離器 [29] 和聚合物電解質 [30]。李等人
[31] 報告了一種基於WPU的凝膠聚合物電解質，它顯示出良好的
室溫下離子電導率，但它含有有機
電解質中的溶劑。至於SSPEs，劉等人[32]報告了一系列
基於陽離子聚氨酯的SS和Mustapa等人[33]報告了最近用作SS的麻風樹油基PU。雖然這些聚氨酯基於
SSP具有優異的機械性能和高離子導導性，有機溶劑不可避免地參與制備
這些 SSP，這可能會導致嚴重的環境問題。此外，全固態 LIB 的性能使用這些基於 PU 的 SSP
尚未測試。
在這項工作中，水性聚氨酯 （WPU） 被合成為
通過聚乙烯乙二醇聚合的SSP的聚合物基質
（PEG），六聚氰酸二異氰酸酯（HDI），二乙二醇（DEG）
和二甲基醇丙酸（DMPA）。SS 由
將 WPU 與各種濃度的 LiTFSI 複雜，並使用
在環保製造過程中，水作為溶劑。它
證明這種基於WPU的SSP實現了高離子
在 60 和 80°C 時，電導率約為 10⁄4 和 10⁄3 S cm_1。的
LiFePO4/SPE/Li 全固態電池由基於 WPU 的 SPE 組裝和特徵。發現基於 WPU 的 SPU
表現出比
原始PEO電解質和其他聚合物電解質最近報導
（表 S1，支援資訊）。這些基於 WPU 的 SSP 可能成為全固態 LIB 的有前途的環保候選者。

結果 (繁體中文) 3:

鋰離子電池（LIBs）已成功地應用於消費類電子器件的高效儲能裝置
以及過去幾十年的電動汽車。然而，傳統的
使用有機易燃液體電解質的鋰會導致
安全和環境問題。使用不可燃固體電解質的全固態鋰離子電池因其效能優於傳統的鋰離子電池而受到越來越多的關注
傳統的LIBs，特別是在安全問題上[5-7]。固體電解質作為全固態鋰的關鍵組分，應具有較高的離子濃度
導電率和離子轉移數，機械強度好，
與電極的化學相容性和廣泛的電化學
視窗[5,8]。囙此，現時的主要問題是設計出綜合效能更好的固體電解質。
現時，各種固體電解質包括固體氧化物基
電解質（即LLZO[9]和LAGP[10]）、固體硫化物電解質（即LGPS[11]）和固體聚合物電解質（spe
廣泛開發並成功應用於全固態
倫敦銀行同業拆借利率。然而，氧化物基電解質在
但在電極和
固體電解質[12]。固體硫化物電解質具有較高的
室溫下的離子導電性，但在
空氣和極性溶劑[13]。與無機固體電解質相比，
SPEs有很多優點，比如靈活性、重量輕
電極與電解液的介面接觸及易加工
大規模的[5,14]。這些特性使SPEs成為所有固態LIBs最有前途的候選電解質。SPE通常包括
聚合物基質和鋰鹽。各種聚合物資料，如聚
（環氧乙烷）（PEO）[15,16]，聚碳酸酯[17]，聚磷腈
[18]，聚甲基丙烯酸酯[19]，聚矽氧烷[20]，單離子聚電解質
[21]和聚氨酯[22]被用作聚合物基質。
但是，尋找新的聚合物基質以提高綜合效能
SPEs的效能仍然是所有固態LIBs的一個重要問題。此外，SPEs的製備通常採用溶液澆鑄法，
它需要使用有毒和易揮發的有機溶劑，如二甲基甲醯胺（DMF）和乙腈（ACN）來溶解聚合物
[23]。這一過程將導致揮發性有機物的大量釋放
對環境有害的化合物。
環保型水性聚氨酯（WPU）具有
近年來受到越來越多的關注，並被廣泛應用於
工業應用領域的粘合劑、塗料、油墨等
[24,25]。WPU是一種膠體體系，其中聚氨酯顆粒
分散在水中，不含任何揮發性有機化合物[26]。聚氨酯展示
橡膠的效能可以通過調整
軟段和硬段的相互作用[27]。得益於這些特性，聚氨酯被認為是粘合劑[28]，
鋰電池中的分離器[29]和聚合物電解質[30]。Li等人。
[31]報導了一種WPU基凝膠聚合物電解質
室溫下的離子導電性，但它含有有機物
電解質中的溶劑。至於SPEs，Liu等人。[32]報告系列
陽離子PU基SPEs和Mustapa等。[33]最近報導了一種麻瘋樹油基PU用作SPEs。儘管這些聚氨酯基
SPEs具有優异的力學性能和高的離子導電性，有機溶劑不可避免地參與了SPEs的製備
這些SPE可能會導致嚴重的環境問題。此外，所有固態lib的效能都使用了這些基於PU的spe
沒有經過測試。
本工作合成了一種水性聚氨酯（WPU）
聚乙二醇聚合SPEs的聚合物基體
（PEG）、六亞甲基二異氰酸酯（HDI）、二甘醇（DEG）
和二羥甲基丙酸（DMPA）。SPEs是由
不同濃度LiTFSI對WPU的絡合作用及應用
以水為溶劑進行環保製造。它
結果表明，這種基於WPU的spe具有高離子性
在60和80°C下，電導率約為10-4和10-3 S cm-1
用WPU基SPE組裝了LiFePO4/SPE/Li全固態電池。我們發現基於WPU的spe
表現出更好的放電容量和迴圈效能
最新報導的PEO電解質及其它聚合物電解質
（錶S1，支持資訊）。這些基於WPU的spe可能成為所有solidstate lib的有希望的環境友好型候選。